全聚物太阳能电池因其在形貌稳定性、机械柔性等方面的独特优势，在可穿戴电子器件方面有着较大应用潜力。与多样化的小分子受体相比，可供选择的高效聚合物受体十分有限，这使得全聚物太阳能电池的光电转换效率（PCE）远远落后于基于小分子受体的聚合物太阳能电池。近年来，基于小分子受体高分子化策略发展的一系列高性能聚合物受体材料使得全聚物太阳能电池的器件性能有了重大突破，并且有进一步的发展空间。最近，四川大学的彭强教授课题组通过在小分子受体的二氰基茚酮末端和联噻吩π-桥上逐步引入氟原子的策略调节其光电性质，并以此发展了一系列高性能聚合化小分子受体（PSMA）材料，结合系统的器件优化工艺，使得全聚合太阳能电池的PCE获得了17.41%的新记录（图1）。
图1. (a) 聚合化小分子受体和PM6给体材料的化学结构以及逐步沉积（layer-by-layer）方法制备的全聚物太阳能电池结构；（b）聚合化小分子受体材料的合成路线。
通过在二氰基茚酮末端和联噻吩π-桥上逐步引入氟原子，设计合成了PYDT-2F、PYDT-3F和PYDT-4F三个聚合化小分子受体材料（图1a）。氟原子的引入使得聚合化小分子的最高已占轨道（HOMO）能级和最低未占轨道（LUMO）能级都略微降低，带隙变窄，从而影响器件的开路电压（Voc）和短路电流密度（Jsc）。以这些小分子为受体材料，PM6为给体材料，并采用逐步沉积（layer-by-layer）的方法制备了基于PYDT-2F、PYDT-3F和PYDT-4F的全聚物太阳能电池器件，分别获得了15.00%、16.38%和15.72%的PCE（图2a,b）。为了进一步提升器件性能，他们将苄基紫精（BV）作为n-型掺杂剂添加到聚合物受体中，对其实现有效掺杂（图2c）。掺杂后受体材料的电子迁移率显著提升，这使得基于PYDT-2F、PYDT-3F和PYDT-4F的全聚物太阳能电池的PCE分别提升至16.25%、17.41%和16.77%（图2d,e）。17.41%是目前全聚物太阳能电池器件PCE的新纪录（图2f）。
图2. 未掺杂的全聚合物太阳能电池的（a）电流密度-电压曲线和（b）外量子效率曲线；（c）BV掺杂聚合物受体薄膜的电子自旋共振曲线；BV掺杂的全聚物太阳能电池的（d）电流密度-电压曲线和（e）外量子效率曲线；（f）基于聚合化小分子受体的全聚物太阳能电池的光电转换效率-填充因子散点图。
他们通过稳态荧光（图3a,b）、瞬态荧光（图3c）、飞秒瞬态吸收（图3d,e,f,g）、瞬态光电流（图3h）以及瞬态光电压（图3i）等一系列测试对器件的电荷产生及复合机制进行了系统性研究。基于PYDT-3F的器件具有更好的电荷解离和传输性能是其获得最佳PCE的主要原因。
图3. （a）给、受体纯膜的光致荧光图谱；（b）PM6/PSMA膜的光致荧光图谱；（c）PM6/PSMA膜的瞬态荧光曲线；（d-f）PM6/PSMA膜的飞秒瞬态吸收图谱：（d）PM6/PYDT-2F、（e）PM6/PYDT-2F、（f）PM6/PYDT-2F；（g）PM6/PSMA的瞬态吸收衰减曲线（激发波长：800 nm，探测波长：630 nm）；（h）PM6/PSMA器件的瞬态光电流曲线；（i）PM6/PSMA器件的瞬态光电压曲线。
WILEY
论文信息：
Binary Blend All-Polymer Solar Cells with a Record Efficiency of 17.41% Enabled by Programmed Fluorination Both on Donor and Acceptor Blocks
Dehong Zhou, Chentong Liao, Shaoqian Peng, Xiaopeng Xu,* Yuanyuan Guo, Jianlong Xia,* Huifeng Meng, Liyang Yu, Ruipeng Li, and Qiang Peng*
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