摘要：东南大学张袁健课题组通过双结晶法制备了一种透明致密的氮化碳薄膜电极，其阴极电化学发光效率比传统经典体系Ru(bpy) 3 Cl 2 /K 2 S 2 O 8 高3个数量级，并深入研究了其内在机制。基于该电极优异的电化学发光性能，该团队成功开发了一种超灵敏的可视化DNA生物传感器，其线性检测范围为100 pm~1 μM，检测下限为27 pM。
关键词：Advanced Optical Materials , 氮化碳，电化学发光，能量转换效率，可视化生物传感器
不同形式能量间的高效转化在生命和人工器件中至关重要。电化学发光（ECL）涉及电能到光能的转换，是激发态物质在电极表面通过电化学反应而产生光的一种现象，被广泛应用于临床检测等领域。目前，包括钌联吡啶和鲁米诺在内的大部分ECL试剂在水溶液中的发光效率都较低，这阻碍了其进一步应用与发展。鉴于此，很多课题组致力于发展新型ECL试剂，如量子点、贵金属纳米簇、聚合物量子点、石墨烯和金属有机框架化合物等。然而，与其它发光过程（如光致发光）相比，开发高效率ECL试剂用于生物传感研究仍处于初步阶段。
近年来，作为一种无金属的半导体材料，氮化碳聚合物被广泛用于光催化和光电转换等领域。由于其刚性共价键合的二维结构和独特的光物理性质，氮化碳被发展为新一代ECL试剂，有望突破传统ECL试剂的转换效率。然而，由于氮化碳在大多数溶剂中的溶解性差，难以通过常规的喷涂、滴涂、旋涂等方法制备高质量的氮化碳电极。即使使用分散良好的氮化碳纳米片，所制备的氮化碳薄膜也难以避免晶界效应，导致较高的电荷转移电阻，进而显著抑制ECL效率。
基于原位生长的氮化碳薄膜理论上可以改善晶界效应的负面影响，进而提高载流子的迁移。为此，多个课题组先后报道了开创性的制备方法，如热蒸汽冷凝法、晶种法、模板法和微波辅助超快热聚法等。然而，这些报道主要聚焦于如何提高氮化碳光能到电能的转换效率，因而侧重于优化光捕获和光转化动力学过程。与之相反，ECL更加关注如何发射更多的光，例如，提高氮化碳薄膜的透明度可以减少ECL的自吸收。因此，从理论和应用的角度看，迫切需要发展具有高ECL效率的氮化碳薄膜，从而进一步推动ECL领域的发展。
近日，东南大学张袁健课题组通过双结晶法成功制备了一种透明（波长455nm光透过率83%）致密（附着强度25N，硬度和弹性模量分别达到2.97和104.86 GPa）的氮化碳薄膜电极。该方法制备的氮化碳薄膜具有优异的ECL效率，其阴极效率是传统经典体系Ru(bpy) 3 Cl 2 /K 2 S 2 O 8 的2256倍，是目前阴极效率最高的非金属ECL试剂。深入机制研究表明，电化学发光效率的提高归因于以下三方面：（1）致密的薄膜抑制了共反应剂在基底电极上的无效还原过程；（2）该薄膜具有较高轨道离域的七嗪环重复单元，改善了电化学发光动力学过程；（3）透明薄膜降低了ECL的自吸收，进一步提高了发光效率。受益于ECL效率的提高，该团队进一步成功开发了一种超灵敏的可视化DNA生物传感器，其线性检测范围为100 pm~1 μM，检测下限为27 pM。得益于不断提高的电化学发光效率，氮化碳将在更多应用领域崭露头角，例如，疾病标志物的高灵敏度传感和生物成像等。
WILEY
论文信息：
Growth of Robust Carbon Nitride Films by Double Crystallization with Exceptionally Boosted Electrochemiluminescence for Visual DNA Detection
Yuhua Hou, Yanfeng Fang, Zhixin Zhou, Qing Hong, Wang Li, Hong Yang, Kaiqing Wu, Yuan Xu, Xuwen Cao, Dan Han, Songqin Liu, Yanfei Shen, and Yuanjian Zhang*
Advanced Optical Materials
Advanced
Optical
Materials
期刊简介
Advanced Optical Materials创刊于2013年，是一本报道材料科学领域与光-物质相互作用相关的突破性研究的跨学科国际期刊。其收录论文的研究领域包括光子学、等离激元光子学、超材料等。2021年影响因子为10.05。
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