研究概述
二氧化铈（CeO2）是一种广泛使用的氧化物催化剂，但其活性位点的性质仍然难以捉摸。基于此，2024年11月7日，上海科技大学杨帆副教授在国际期刊Nature Communications发表题为《Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation》的研究论文。
在此，研究人员结合模型和粉末催化剂研究，阐明了在CeO2催化CO活化和加氢过程中的结构-活性关系。研究人员在平面CeO2(111)上合成了定义良好的CeO2团簇，并展现出动态可调的铈配位数范围，这增强了它们与CO的相互作用。
研究发现，还原态的团簇（如Ce3O3）可以强烈结合CO并促进其解离，而近化学计量的团簇（如Ce3O7）对CO吸附较弱，通过碳酸盐的形成促进氧化。
与平面CeO2表面不同，负载的CeO2团簇展现出与粉末CeO2催化剂相似的动态特性和增强的催化活性。
模型研究的见解提供了一种量化粉末CeO2上活性位点的方法，并指导进一步优化CeO2催化剂以用于合成气转化。这项工作标志着模型导向催化剂设计的飞跃，并强调了位点特异性催化的重要性。
图文解读
图1：平面CeO2(111)的原子结构和定义良好的CeO2团簇
图2：CO与CeO2(111)表面和CeO2(111)上CeO2团簇的相互作用和反应
图3：模型和粉末CeO2催化剂的反应动力学、表面价态和化学性质的比较
文献信息
Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat. Commun. 15, 9620 (2024). 返回搜狐，查看更多