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学术前沿
PAPER
在二维（2D）钙钛矿中，绝缘的有机间隔物通常会严重阻碍设备内部层之间的载流子传输，这限制了二维/三维（2D/3D）钙钛矿异质结的载流子传输和导电性。
华中师范大学唐一文&武汉大学方国家教授团队提出了一种“质子化诱导的二维钙钛矿局部转化”的新方法，通过在酸性环境中或直接作为盐酸盐对甲酸铵铅碘化物（MAPbI3）薄膜进行表面钝化，将无序取向的层状二维钙钛矿转变为在晶界处垂直取向的钙钛矿，以改善2D/3D钙钛矿异质结的载流子传输。
结果表明，经过质子化甲酸处理的碳基钙钛矿太阳能电池（PSC）的光电转换效率（PCE）显著提高，最佳水平达到14.13%。此外，将这种钝化策略应用于平面器件（ITO/4PADCP/钙钛矿/PCBM/BCP/Ag），器件的平均PCE从20.82%提高到22.09%，证实了该策略的适用性。为了展示实际稳定性，组装了一个集成的PSC-超级电容器器件，该器件显示出良好的循环稳定性。
图一：a) 甲酸的化学结构和电势图，以及质子化过程的示意图。b) 控制组、甲酸和甲酸+对碘缺陷的MAPbI3钙钛矿表面的电子密度差异。c) 甲酸和甲酸+的分子偶极矩。d) 甲酸和甲酸+对MAPbI3表面缺陷的结合能和形成能。
图二：a-c) 控制组、甲酸和甲酸&HI的顶视SEM图像。d-f) 对应PSCs的横截面SEM图像。g) XRD图案。h) XPS Pb 4f光谱，以及i) 甲酸、MAI和甲酸&MAI的1H NMR。j) 甲酸和甲酸&HI薄膜的质子转移行为示意图。
图三：a) 紫外-可见吸收光谱。b) Tauc图。c) 带有MAPbI3背景的吸收曲线。d,g) 伪彩色瞬态吸收（TA）光谱。e,h) 伪彩色TA图。f,i) 延迟时间函数的TA光谱。
图四：a) PSC器件结构示意图。b) 控制组、甲酸和甲酸&HI基PSCs的J-V曲线。c) PCE直方图。d,e) Voc和Jsc随光强度变化。f) 暗I-V曲线。g) 全球和局部电化学阻抗谱。h) 设备在N2中的归一化PCE长期稳定性。i) 设备在空气中的归一化PCE长期稳定性。
图五：a) DMBG的电势图。b,c) 顶视SEM图像。d) 控制组、甲酸和DMBG薄膜的XRD图案。e) 控制组和DMBG器件的J-V曲线。f) 控制组和DMBG基PSCs的PCE直方图。g) JSC、VOC、FF和PCE的统计分布。h) 暗I-V曲线。i) 在空气中归一化PCE的长期稳定性。
图六：a) 控制组、甲酸、甲酸&HI和DMBG钙钛矿薄膜的GIWAXS图案。b) DMBG薄膜不同深度处的XPS C 1s光谱。c) 二维钙钛矿局部转化过程的示意图。
图七：a) 钙钛矿薄膜在水浸前和浸后2秒的图像。b-e) 在35 ± 5%相对湿度的空气中暴露的薄膜的XRD图案。f) IPC结构示意图。g) IPCs的光充电和恒流放电循环稳定性。返回搜狐，查看更多
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