创新点：湖北工业大学郑重课题组将天然海泡石中心孔道的镁氧八面体脱除，得到一维中空硅纳米棒（HSNRs）；然后注入离子液体（ILs）；施加磁场使内含ILs的HSNRs垂直于锂电池电极排列，以用作复合固体聚合物电解质（CSPE）。以低材料成本、简单工艺显著提升了CSPE的锂离子电导率，组装的固态锂电池具备良好的电化学性能。
关键词：空心硅纳米棒；离子液体；定向排列；锂离子电导率；固态锂电池
分类：能源；纳米
图1. 离子液体注入海泡石，将其垂直于电极排列制备固态锂电池的示意图
天然海泡石((Si12) (Mg8) O30 (OH)4 (OH2)4·8H2O)，是一种水合镁硅酸盐粘土矿物纤维，具有层链状晶体结构，由上下两层连续的硅氧四面体中间夹一层镁氧八面体构成。
湖北工业大学机械工程学院郑重课题组根据这一成本低廉的天然材料的结构特点，通过微波辅助酸活化处理，脱除海泡石的层链状晶体中心孔道的镁氧八面体，留下硅氧四面体骨架，得到一维中空HSNRs。接着，利用超临界流体将ILs注入并限制在HSNRs的中心孔道中，得到F-ILs@HSNRs。然后，施加Nd强磁场使F-ILs@HSNRs垂直于锂电池电极排列，以用作复合固体聚合物电解质（CSPE）。均匀分散且垂直于电极排列的F-ILs@HSNRs显著提升了CSPE的锂离子电导率（2.14 × 10-4 S·cm-1）和锂离子迁移数（0.307），分别是传统PEO-LiTFSI的125倍和184%。组装的固态锂电池在2000小时以上的稳定循环中，库仑效率接近100%，阻抗（466 Ω）、极化电压、容量保持率和GCD循环性能的稳定性得以改善，显示出优异的电化学可逆性。
ILs被限制于HSNRs的中心孔道中，且没有泄漏，其优异的传导性能得以充分利用，减少了消耗，提高了锂电池的能效。Nd强磁场的施加促使F-ILs@HSNRs在CSPE中均匀分散，并垂直于锂电池电极排列，为Li+提供了最短的快速迁移通路，实现了稳定、高效的锂离子传导。此外，F-ILs@HSNRs的加入降低了PEO的结晶度，并在F-HSNRs与PEO-LiTFSI基体界面处形成了Li+的输运通道。通过配位作用、电场削弱和竞争性吸附等机制，在F-HSNRs与PEO-LiTFSI基体界面上，F-HSNRs的Si-O键可促进Li⁺TFSI⁻离子对的解离，有效地捕获和吸附Li⁺，从而增加自由Li⁺的比例，形成Li⁺传输通道。我们的计算结果与Comsol多物理场仿真分析结果也验证了这一理论。
预计我们的发现可以扩展固态锂电池的材料框架，并为有机/无机CSPE的商业化应用与大规模工业制备提供新的可能性和解决方案。未来研究需要评估CSPE的界面相容性和锂枝晶抑制能力，以及更高电流下电池的充电-放电循环性能和倍率性能，以进一步探明相关机制。
WILEY
论文信息：
Aligned Hollow Silicon Nanorods Containing Ionic Liquid Enhanced Solid Polymer Electrolytes with Superior Cycling and Rate Performance
Xinglong Gao, Zhong Zheng*, Yifan Pan, Shuyi Song, Zhen Xu
Advanced Science
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期刊简介
Advanced Science 是Wiley旗下创刊于2014年的优质开源期刊，发表材料科学、物理化学、生物医药、工程等各领域的创新成果与前沿进展。期刊为致力于最大程度地向公众传播科研成果，所有文章均可免费获取。被Medline收录，PubMed可查。最新影响因子为17.521，中科院2021年SCI期刊分区材料科学大类Q1区、工程技术大类Q1区。
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